氫、氧原子及分子在金屬表面吸附和解離的理論研究.pdf

1、　　原子、分子同金屬表面的相互作用是多相催化，氣體腐蝕以及晶體生長(zhǎng)等領(lǐng)域研究中的一個(gè)重要課題。本論文選取了一些具有典型意義的原子和雙原子分子通過(guò)5－參數(shù)Morse勢(shì)和改進(jìn)推廣的LEPS勢(shì)方法研究了原子、分子在過(guò)渡金屬平坦和缺陷表面的吸附擴(kuò)散的動(dòng)力學(xué)行為。本論文的內(nèi)容簡(jiǎn)述如下：第一章簡(jiǎn)要介紹了氣固表面相互作用的研究意義、研究現(xiàn)狀、研究方法，并詳細(xì)介紹了本論文研究所要用到的基本理論方法和表面簇合物模型。第二章應(yīng)用5－參數(shù)Morse勢(shì)(簡(jiǎn)稱(chēng)5

2、-MP)方法研究了氧原子在Mo、W兩種BCC金屬表面的吸附和擴(kuò)散。第三章再次應(yīng)用5-MP方法深入研究了H-Pd(311)體系，并利用改進(jìn)推廣的LEPS勢(shì)方法研究了氧分子在Cu表面的吸附解離特性。本論文的主要成果：1.應(yīng)用5-MP系統(tǒng)地研究了O原子在Mo低指數(shù)表面及(211)高指數(shù)表面的吸附和振動(dòng)。2.在研究了O-Mo體系之后，再次采用5-MP對(duì)O原子在W低指數(shù)表面及(211)高指數(shù)而上的吸附和振動(dòng)進(jìn)行了系統(tǒng)地研究。3.進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn)，

3、H原子在四重位存在吸附態(tài)，只是該態(tài)位于表面(topmost)以下。同時(shí)，我們還發(fā)現(xiàn)了子表面(subsurface)吸附態(tài)，分別為四面體和八面體子表面態(tài)。我們的理論結(jié)果達(dá)到了與實(shí)驗(yàn)驚人的吻合!再者我們還獲得了子表面態(tài)相應(yīng)的振動(dòng)頻率，這樣有助于人們對(duì)氫原子在此表面吸附和擴(kuò)散機(jī)制的進(jìn)一步了解。4.應(yīng)用5-MP構(gòu)造推廣的LEPS勢(shì)對(duì)O2-Cu分子體系進(jìn)行了系統(tǒng)、全面的研究，分別獲得了O2分子在Cu的三個(gè)低指數(shù)面(100)，(110)和(111)