過(guò)冷Ga-In、Ga-Sn合金液體局域結(jié)構(gòu)研究.pdf

1、選取Ga-In、Ga-Sn合金為研究對(duì)象，利用振蕩杯熔體粘度儀、X射線衍射儀、從頭算分子動(dòng)力學(xué)模擬和X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜學(xué)對(duì)Ga-In、Ga-Sn合金液體的局域結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究，剖析了液態(tài)合金中團(tuán)簇的構(gòu)成并揭示了其演變規(guī)律。
　　利用振蕩杯粘度儀研究了不同成分Ga-In合金熔體的粘滯性，發(fā)現(xiàn)該合金在過(guò)熱和過(guò)冷液態(tài)區(qū)間的粘度均隨溫度的降低而增大，在兩個(gè)不同的溫度區(qū)間，其粘度對(duì)溫度的依賴性不同;在相同溫度下，Ga-In合金熔體的粘度隨I

2、n含量的增加而增大。通過(guò)計(jì)算Ga-In合金的過(guò)熱熔體脆性和過(guò)冷熔體脆性，發(fā)現(xiàn)其過(guò)冷熔體脆性大于熔體脆性，并且脆性參數(shù)均大于1。研究了外加磁場(chǎng)對(duì)不同成分Ga-Sn合金熔體粘滯性的影響，同一磁場(chǎng)強(qiáng)度下，Ga-Sn合金熔體的粘度均隨溫度的降低而增大，且過(guò)熱液態(tài)和過(guò)冷液態(tài)Ga-Sn合金的粘度隨溫度的變化速率不同;同一溫度下，Ga-Sn合金熔體的粘度隨磁場(chǎng)強(qiáng)度的增大而增大，并且磁場(chǎng)強(qiáng)度越高，Ga-Sn合金熔體的粘度增速越快。表明Ga-In和Ga-

3、Sn合金液體由過(guò)熱態(tài)向過(guò)冷態(tài)轉(zhuǎn)變時(shí)，結(jié)構(gòu)發(fā)生突變。
　　利用X射線衍射和從頭算分子動(dòng)力學(xué)模擬技術(shù)，對(duì)Ga-In合金的液體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)液體由過(guò)熱態(tài)向過(guò)冷態(tài)轉(zhuǎn)變時(shí)，其結(jié)構(gòu)發(fā)生突變。過(guò)熱和過(guò)冷液態(tài)Ga-In合金中均存在Ga-Ga共價(jià)鍵，并且過(guò)冷液體中的共價(jià)鍵鍵長(zhǎng)更長(zhǎng);降溫過(guò)程中，在液相線溫度附近，Ga-In熔體中團(tuán)簇突然增大，有序度增加，但是原子平均最近鄰配位數(shù)減小;最近鄰原子間距隨溫度降低而增大，Ga原子和In原子的偏配位數(shù)均

4、隨著溫度的降低而減小;隨著In原子含量的增加，Ga-In合金熔體平均最近鄰原子間距增大，原子間相互作用力增強(qiáng)，Ga原子和In原子的偏配位數(shù)及平均配位數(shù)均增大。利用X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)技術(shù)對(duì)X射線衍射所得的Ga-In合金熔體團(tuán)簇進(jìn)行剖析，構(gòu)建了過(guò)熱液態(tài)及過(guò)冷液態(tài)Ga85.8In14.2合金與Ga90In10合金中以In原子為中心的團(tuán)簇模型，發(fā)現(xiàn)液體由過(guò)熱態(tài)向過(guò)冷態(tài)轉(zhuǎn)變時(shí)，液體中原子發(fā)生重排，最近鄰原子間距增大，液態(tài)結(jié)構(gòu)由高配位的多面體團(tuán)簇向

5、高對(duì)稱性的低配位多面體團(tuán)簇轉(zhuǎn)變。尤其是過(guò)冷Ga85.8In14.2合金液體，中心In原子周圍的配位Ga原子以x0y和y0z面為對(duì)稱面呈對(duì)稱排布。通過(guò)研究剖析了Ga-In合金液體中團(tuán)簇的構(gòu)成及演變規(guī)律，有助于人們從更微觀的角度研究液態(tài)合金在過(guò)冷條件下的液-固轉(zhuǎn)變。
　　利用X射線衍射技術(shù)研究了Ga98Sn2和Ga91.6Sn8.4兩種合金的液體結(jié)構(gòu)的溫度依賴性。隨著溫度的降低，在液相線溫度附近，Ga-Sn合金液體結(jié)構(gòu)發(fā)生突變，其相關(guān)

6、半徑和有序度呈反常變化;在過(guò)熱和過(guò)冷液態(tài)區(qū)間內(nèi)，其相關(guān)半徑和有序度均隨溫度的降低而增加;過(guò)冷液體Ga-Sn合金的共價(jià)鍵較過(guò)熱液體的強(qiáng)。利用從頭算分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了Ga-Sn合金熔體局域結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)合金熔體的有序度隨溫度的升高而降低，同類原子間的相互作用比異類原子間相互作用強(qiáng)，熔體中部分Sn-Sn共價(jià)鍵在高溫時(shí)斷裂;Ga91.5Sn8.5和Ga95Sn5合金熔體中均存在Ga-Ga、Sn-Sn共價(jià)鍵，但是，Ga91.5Sn8.5合金熔體中的