流化床中甲烷催化裂解制氫的研究.pdf

1、氫氣是一種理想的潔凈能源，其燃燒產物只有H2O，對環(huán)境無污染，因而受到廣泛的關注。傳統(tǒng)的天然氣重整制氫由于產物中含有較多的碳氧化合物需要大量的分離工作，天然氣直接裂解可以獲得高純度的氫氣，產物中不含碳氧化合物，所以是一種有前途的制氫新工藝。因此本研究采用流化床反應器，在鎳基催化劑上對甲烷直接裂解獲得氫氣進行了實驗研究，本研究的主要內容有：常溫下流化床內氣固流動軸徑向結構；高溫條件下催化劑顆粒流化特性；高溫催化裂解甲烷制取氫氣。
　

2、　 為了研究流化床內氣固流動的軸徑向結構，采用小波分析方法對由光纖探頭獲得的循環(huán)流化床中顆粒體積分數瞬態(tài)信號進行了15層的小波分解，并計算各尺度能量分率。研究結果表明：流化床中的軸向分布是底部濃相段與頂部稀相段，徑向分布是中心稀邊壁濃的環(huán)核結構。底部濃相段和頂部稀相段的高、中、低頻能量分率基本相同，分別在10％、60％、30％左右，說明流化床內大多數的顆粒以聚團形式或密度較大的顆粒群的形式在流化床內流動；顆粒速度、體積分數、能量分率在

3、徑向分布都呈典型的環(huán)核結構；操作條件的改變對稀密段氣固流動結構的影響不同：顆粒循環(huán)流率的改變對密相段的流動影響較大，而氣體速度的變化對稀相段的流動影響較大。
　　 在自行建立的高溫流化床上進行了不同催化劑顆粒的流體力學實驗，利用床層壓降的變化，在400 ℃～600 ℃之間測試了15Ni/Al2O3、15Fe/SiO2和活性炭三種顆粒不同填裝量下的最小流化速度。
　　 以鎳為主催化劑，考察了活性氧化鋁、硅膠、活性炭三種載體

4、和銅、鐵、鎂、鋅四種助催化劑對甲烷催化裂解的影響；考察了不同活性物質含量對甲烷催化裂解的影響；考察了不同操作條件對甲烷催化裂解的影響。研究結果表明，載體對催化劑的活性有很大影響，三種載體的鎳基催化劑的活性順序為：
　　 15Ni/Al2O3>15Ni/SiO2 >15Ni/C，活化能分別為：64.9KJ/mol、75.6KJ/mol、104.2KJ/mol；金屬助劑對催化劑的活性影響有限，Mg、Fe、Cu、Zn 幾種助劑的添加只