ZSM-22分子篩的合成及其加氫選擇裂化-異構化性能研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、ZSM-22沸石分子篩是一種高硅分子篩材料,具有TON結構的拓撲框架,結構中包括五元環(huán)、六元環(huán)和十元環(huán)。ZSM-22的一維主孔道是由十元環(huán)組成,無交叉孔道,由于獨特的孔道結構和適宜的表面酸性,使其成為了長鏈烷烴選擇裂化/異構化反應中理想的催化劑。在現有的ZSM-22合成研究中多以硫酸鋁為鋁源進行合成,合成條件較為苛刻,且合成過程中容易出現雜晶。
  本文以擬薄水鋁石為鋁源,采用水熱合成法詳細考察了ZSM-22分子篩的合成條件,并選

2、取正十二烷作為模型反應物,對合成出的H-ZSM-22分子篩進行催化性能研究,得出最佳的反應條件;在此基礎上,對H-ZSM-22分子篩進行了水蒸氣鈍化、磷化和負載Pt等改性處理,對其催化性能和穩(wěn)定性進行了研究;最后以正十六烷為模型反應物對Pt/ZSM-22催化劑的加氫選擇裂化/異構化性能進行了研究。實驗結果表明:
  (1)在無攪拌條件下,OH-/SiO2為0~0.12,晶化溫度為150~160℃、晶化時間為48h,(1,6-己二胺

3、)DAH/SiO2為0.3,H2O/SiO2為35~50,SiO2/Al2O3為70~130,的條件下可合成出結晶度良好的ZSM-22分子篩;在攪拌條件下,晶化時間可縮短至36h。通過對合成出的ZSM-22樣品進行SEM、NH3-TPD表征,得出較低的水量,較高的溫度下可以合成出晶粒尺寸更小的分子篩產品,攪拌條件也可以降低晶粒尺寸;隨著硅鋁比的增加,H-ZSM-22分子篩表面酸量逐漸降低,酸強度逐漸增強。
  (2)以正十二烷為模

4、型反應物對H-ZSM-22分子篩催化劑的加氫選擇裂化/異構化性能進行評價,得出硅鋁比為90,晶粒尺寸較小的分子篩催化劑具有更高的反應活性,最佳的反應條件為:反應溫度300℃、反應壓力3MPa、質量空速0.75h-1、氫油比900,在此反應條件下,正十二烷的轉化率為88.00%,目標產物(C6~C11)選擇性為41%,收率為36.06%。
  (3)通過對H-ZSM-22分子篩水蒸氣鈍化和磷化改性,得出最佳的改性條件為:500℃水蒸

5、氣鈍化6h,磷酸二氫銨浸漬量為1%。在該改性條件下,正十二烷轉化率為62.28%,目標產物(C6~C11)選擇性為54.34%,收率為33.84%。對改性后H-ZSM-22負載貴金屬Pt制得Pt/ZSM-22催化劑,此條件下,正十二烷轉化率達到88.37%,異構化選擇性為77.01%。改性后H-ZSM-22分子篩催化劑和Pt/ZSM-22催化劑具有良好的反應穩(wěn)定性。
  (4)以正十六烷為模型反應物,研究了Pt/ZSM-22分子篩

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