復合結構滲透汽化催化膜制備及其傳質性能的研究.pdf

1、滲透汽化催化膜反應器(Pervaporation Catalytic MembraneReactor，PVCMR)是一種將滲透汽化膜分離過程和催化反應過程耦合的過程強化技術。其中，同時具有分離和催化雙功能的滲透汽化催化膜因其能對反應產物進行“原位”分離，極大地減小了分離的傳質阻力，提高了分離效率，近年來受到越來越多研究者的關注。本文針對復合結構滲透汽化催化膜催化層結構較為致密、傳質阻力較大的問題，采用浸沒沉淀相轉化法制備了結構較為疏松的

2、多孔催化層，研究了不同膜反應器的傳質阻力及其對酯化反應中反應-分離耦合過程的影響。
　　本文在實驗室前期研究的基礎上，選用聚乙烯醇(PVA)作為滲透汽化催化膜的膜材料，固體酸Zr(SO4)2·4H2O作為催化劑，以乙醇作為凝固浴，采用浸沒沉淀相轉化法制備了PVA復合催化膜多孔催化層?？疾炝瞬煌驴讋?聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、聚乙二醇(PEG)和LiCl）、致孔劑濃度、PVA濃度、凝固浴溫度等制膜條件對PVA復合催化膜分離性能的影

3、響。使用掃描電子顯微鏡(SEM)和熱重分析(TG)對制備的PVA多孔催化層進行了形貌結構和化學物理性質表征。此外，還對PVA多孔催化層的催化劑流失情況和孔隙率進行了測定。使用氣相色譜對膜反應器膜前側各反應組分變化進行實時監(jiān)測。
　　實驗結果表明:采用PVP作為致孔劑時，PVA多孔催化層呈現出類似于網狀的疏松膜結構，其加壓滲透通量亦較為理想。優(yōu)化后的PVA多孔催化層的制備條件為:PVA濃度為10wt.％、PVP濃度為1.0wt.％、

4、凝固浴溫度為40℃。制備的PVA多孔催化層對催化劑具有良好的固定效果，在使用有機溶劑對PVA多孔催化層浸泡攪拌7天后，其催化劑流失率低于3％。使用干濕法測定了PVA多孔催化層的孔隙率，其孔隙率高達80％。相同實驗條件下，PVA多孔催化層復合催化膜反應器的水通量高于PVA致密催化層復合催化膜反應器的水通量。PVA多孔催化層復合催化膜反應器膜前側水濃度由5wt.％上升到9wt.％時，其水通量由183g·m2·h上升至441g·m2·h，分離